Interphase and size effects on the mechanical behaviour of particulate nanocomposites.
Effets de taille et d'interphase sur le comportement mécanique de nanocomposites particulaires.
Résumé
The aim of this work is the development of predictive tools to account for the effect of particle size on the mechanical behaviour of particulate nanocomposites. An introduction of specific information at the atomic scale, via Molecular Dynamics (MD) simulations, into homogenization models of the overall mechanical behaviour of heterogeneous materials (micromechanical approach) is proposed here. The interest of the method proposed in this work lies in the fact that it could be extended to the more general case of taking! into account characteristic length in heterogeneous materials. Studying virtual nanocomposites using MD simulations reveals the existence of an interphase of disturbed matrix surrounding the inclusions. The virtual systems are composed of silica inclusions embedded in a polymer matrix. The range of perturbation to the structure of the polymer chains is independent of the particle size and volume fraction of inclusions, but decreases with increasing temperature. By considering that the interphase surrounding the nanoparticles has a fixed thickness, a particle size effect has been introduced into micromechanical models of the effective mechanical properties of the nanocomposites. In the case of low volume fractions of inclusions, the use of just a 3-phase pattern is sufficient. The study of the mechanical behaviour of virtual nanocomposites, using non-equilibrium MD, reveals a reinforcement effect on the composite moduli and a particle size effect. Confrontation with 3+1-phase micromec! hanical models and the determination of the interphase elastic moduli by inverse techniques allows the stiffening effects observed by MD to be explained in the case of an interphase softer than the matrix.
La motivation de ce travail est la mise au point d'outils permettant de prédire des effets de taille sur le comportement mécanique de nanocomposites particulaires. On se propose d'introduire des informations spécifiques du comportement à l'échelle atomique, par le biais de simulations de Dynamique Moléculaire (DM), dans des modèles d'homogénéisation du comportement mécanique global de matériaux hétérogènes (approche micromécanique). L'intérêt de la démarche proposée au cours de ces travaux réside dans le fait qu'elle peut s'étendre au cas plus général de la prise en compte de longueurs caractéristiques dans les matériaux hétérogènes. L'étude de nanocomposites virtuels par le biais de simulations de DM met en évidence l'existence d'une i! nterphase de matrice perturbée entourant les inclusions. Ces systèmes virtuels sont composés d'inclusions de silice noyées dans une matrice polymère. L'étendue de ces perturbations, observées sur l'architecture des chaînes de polymère, est indépendante de la taille des inclusions et du taux de renforts, mais décroît lorsque la température augmente. Via la considération de cette interphase d'épaisseur fixe entourant les nanoparticules, un intérêt particulier est porté sur l'introduction, dans les modèles micromécaniques, d'un effet de taille des inclusions sur les propriétés mécaniques effectives des nanocomposites. Pour les faibles fractions volumiques d'inclusions, la prise en compte d'un seul motif de type 3 phases se révèle pertinente. L'étude du comportement mécanique des nanocomposites virtuels, au tr! avers de la DM, met en évidence un phénomène de! renforc ement des modules effectifs et un effet de taille des particules. La confrontation avec les modèles micromécaniques et la détermination par méthode inverse des modules élastiques de l'interphase grâce au modèle "3+1-phases" permettent d'expliquer les phénomènes de renforcement observés en DM dans le cas d'une interphase plus souple que la matrice.