La dépollution des nappes phréatiques contaminées par les DNAPLs (en anglais, «Dense Non-Aqueous Phase Liquid ») est un enjeu environnemental crucial en raison de l'importance des ressources en eau. L'injection de solutions de polymères constitue une technique prometteuse pour le traitement de ces aquifères. La littérature existante ne dispose pas d'un examen numérique et expérimental complet des propriétés non newtoniennes des solutions polymères utilisées pour déplacer le DNAPL dans des systèmes monocouches ou multicouches. Il existe également un domaine sous-exploré relatif à la diminution du DNAPL résiduel dans les systèmes en couches suite à l'introduction primaire d'une solution de polymère. De plus, il est nécessaire de relever le défi des problèmes liés à la densité dans un système non confiné lors de l’injection de polymère. Diverses analyses expérimentales et numériques ont été effectuées afin d'évaluer l'efficacité de cette technologie. Des essais rhéologiques ont été effectués avec différents types de polymères en solution (sans et avec milieu poreux), ainsi que d'autres substances chimiques incluant les microparticules en suspension, le tensioactif, le sel (iodure de sodium) et les alcools. Une colonne 1D et un bac 2D ont été utilisés pour les études expérimentales de dépollution, et COMSOL Multiphycics a été utilisé pour l'analyse numérique. L'impact de la densification de la solution de polymère avec des particules en suspension ou du sel soluble a été évalué ; il a été démontré que la densification du polymère permet d’améliorer l'efficacité du déplacement du DNAPL jusqu'à un facteur 4. De plus, le dépôt de matières en suspension dans les milieux poreux lors de l'injection de suspension de polymère densifiée a été caractérisé ; une réduction de la perméabilité allant jusqu'à 70% a été observée. Dans le cas de l'injection de solution de polymère densifiée avec de la saumure, la densification de la solution de polymère dans des expériences bidimensionnelles à deux phases entraîne une amélioration du rapport d'aspect (ratio du rayon latéral/ rayon vertical de propagation) dans le système passant de 0,38 à 1,2. Des simulations numériques de l’écoulement diphasique en milieu poreaux ont été réalisées pour évaluer divers scénarios de déplacement des DNAPLs à l'aide de solutions de polymères. L'injection de solution de polymères dans un milieu non confiné a été étudiée expérimentalement et numériquement afin de reproduire les conditions les plus proches possibles d'un site pollué. Les performances des solutions de polymères, avec et sans tensioactif, sur la dépollution d'un système multicouche pollué par des DNAPLs ont été étudiées. Les expériences en bac 2D ont révélé que le déplacement des DNAPLs dans les zones multicouches était affecté par la différence de perméabilité et le contraste de densité des fluides dans un sol hétérogène. Par ailleurs, l'efficacité des mélanges post-injection de polymère/alcool/tensioactif a été évaluée afin de diminuer la saturation résiduelle des DNAPL en milieu hétérogène. Les analyses de la densité des échantillons obtenus à partir des expériences en colonne 1D monocouche et en bac 2D multi couche montrent que le mécanisme de mobilisation peut améliorer l'efficacité de récupération de 91% (atteint par le rinçage primaire) à 99% en colonne 1D, et de 86% à 94% en bac 2D. Cette thèse fournit des résultats prometteurs pour la réhabilitation d'aquifères réellement pollués par DNAPL, en mettant en lumière les propriétés non newtoniennes des solutions polymères et en considérant l'impact de l'écoulement basé sur la densité sur le déplacement de DNAPL dans les systèmes monocouches et multicouches.