La micro-hydratation d’ions a été modélisée par une combinaison de méthodes classiques et quantiques. Les structures, la dynamique et les spectres IR d’agrégats ioniques micro-hydratés allant de 1 à 216 molécules d'eau ont été examinés en mettant l’accent sur la comparaison avec des résultats expérimentaux récents. La modélisation quantique a été utilisée pour fournir des valeurs de référence pour la calibration du champ de force polarisable AMOEBA. L’extension du jeu de paramètres a été réalisée dans certains cas, en particulier lorsqu’il a été nécessaire d’améliorer les termes d’interaction électrostatique et de polarisation. La dynamique moléculaire classique a ensuite été utilisée avec deux objectifs distincts: (1) l'exploration extensive des surfaces d'énergie potentielle pour des systèmes de grande taille avec de nombreux minima de basse énergie, pour lesquels un échantillonnage statistique est nécessaire, et (2) le calcul des spectres IR par transformée de Fourier de la fonction d’autocorrélation du moment dipolaire (DACF) à différentes températures. L'hydratation du cation Zn2+ a été étudiée en détail. Alors que le nombre de coordination (CN) de Zn2+ est clairement établi à six en solution aqueuse, des études expérimentales et théoriques récentes en phase gazeuse ont mis en évidence un modèle complexe pour les petits agrégats jusqu'à 12 molécules d'eau avec un CN de l’ordre de 5 ou peut-être même 4. Nos calculs allant de 6 à 216 molécules d'eau permettent une description précise de l’évolution du CN en fonction de la taille de l’agrégat. La tryptamine complexée aux ion et potassium et à une ou deux molécules d'eau a été étudiée afin d'interpréter des spectres IR en phase gazeuse de ces espèces. Une attention particulière a été portée à l'électrostatique, en particulier les charges atomiques, et sur le rôle des structures de départ des simulations de dynamique moléculaire. Il a alors été possible d'étudier en détail les phénomènes dynamiques dépendant de la température et d’obtenir une bonne concordance avec les spectres IRPD. Enfin, l'hydratation de l'anion sulfate avec un nombre maximum de 100 molécules d'eau a été analysée en mettant l'accent sur l'existence de liaisons O-H libres sur la surface de l’agrégat en fonction de sa taille. En accord avec les expériences IRPD, nous constatons que les petits agrégats sont compacts et sans liaison pendante. Ces dernières apparaissent avec une bande de vibration caractéristique quand environ 25 molécules d'eau sont présentes. Globalement, ces résultats mettent en évidence les conditions requises pour une modélisation précise de l’hydratation d'ions. Il s'agit notamment de prendre en compte un traitement raffiné des interactions électrostatiques et de polarisation, un échantillonnage étendu des surfaces d'énergie potentielle, le traitement adapté des conditions aux limites des agrégats, y compris d’un mur de confinement répulsif, et des simulations de longue durée pour atteindre la convergence des fonctions de distribution radiale. Avec de tels développements, il est maintenant possible d'obtenir une description réaliste des structures et de la dynamique d’agrégats ioniques microhydratés de grande taille, ainsi que leur dépendance en température, comme le montre la comparaison avec l’expérience, en particulier la spectroscopie vibrationnelle.