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Theses Year : 2022

Coupling between fluorescent emitters and surface plasmons in the weak and strong interaction regimes in spatially structured multilayer samples

Couplage entre émetteurs fluorescents et plasmons de surface en régime d’interaction faible et forte dans des échantillons multicouches structurés spatialement.

Abstract

In this thesis, we study the interaction between an ensemble of fluorescent emitters (either quantum dots or organic dyes) and a strongly coupled system formed by a structured layer of dye molecules hybridized with surface plasmon polaritons. The manuscript is organized into five chapters. Chapter 1 brieflysummarizes the development of systems showing strong coupling between emittersand photonic/plasmonic modes at room temperature from a historical perspective.Chapter 2 introduces, form a theoretical point of view, the coupling mechanism between light and matter in the context of plasmonics and presents the formalisms (such as the Transfer-Matrix Method) with which we characterize the studied samples. In Chapter 3, we detail the optical setups that have been used for the measurement of the spectral response of the samples, in both real and reciprocal space. Both reflectance and photoluminescence measurements have been performed. The temporal behavior of photoluminescence has also been characterized. Chapter 4 presents the leading work of this thesis, in which we probe the modes of a strongly coupled system with an ensemble of colloidal quantum dots. To begin with, we deposit an organic dye layer on top of a silver thin film. The exciton of the dye hybridizes with the surface plasmon propagating at the interface between the silver and the dielectric medium. The dye layer was structured by optical lithography to create zones of varying diameters in which the material is optically inactive.A layer of colloidal quantum dots embedded in a polymer matrix, deposited on top of the dye layer, is used to probe the modes of the electromagnetic environment. A model based on the local Kirchhoff’s law is used to simulate the experimental data.In Chapter 5, we study the hybridization of two spectrally different organic dyes with a propagating surface plasmon. Contrarily to the previous sample, the two species of dyes are both in strong coupling with the surface plasmon. The dye layers are structured in such a way that the two species do not overlap spatially so that they only interact through propagating modes. First, we demonstrate the existence of hybridized modes in the sample through reflectometry measurements. Then, we present spatial-spectral images in which the luminescence of the system is studied upon selective excitation of the region populated by only one dye’s species
Dans cette thèse, nous étudions l'interaction entre un ensemble d'émetteurs fluorescents ( boîtes quantiques ou colorants organiques) et un système fortement couplé formé par une couche structurée de molécules de colorant hybridées avec des polaritons de plasmon de surface. Le manuscrit est organisé en cinq chapitres. Le chapitre 1 résume brièvement l'historique du développement de systèmes présentant un couplage fort entre émetteurset modes photoniques/plasmoniques à température ambiante. Le chapitre 2 introduit, d'un point de vue théorique, le mécanisme de couplage entre la lumière et la matière dans le contexte de la plasmonique et présente les formalismes (tels que la méthode de la matrice de transfert) avec lesquels nous caractérisons les échantillons étudiés. Dans le chapitre 3, nous détaillons les montages optiques qui ont été utilisés pour la mesure de la réponse spectrale des échantillons, dans l'espace réel et réciproque. Des mesures de réflectance et de photoluminescence ont été effectuées. Le comportement temporel de la photoluminescence a également été caractérisé. Le chapitre 4 présente le travail principal de cette thèse, dans lequel nous sondons les modes d'un système fortement couplé avec un ensemble de boîtes quantiques colloïdales. Pour commencer, nous déposons une couche de colorant organique sur un film mince d'argent. L'exciton du colorant s'hybride avec le plasmon de surface se propageant à l'interface entre l'argent et le milieu diélectrique. La couche de colorant a été structurée par lithographie optique pour créer des zones de diamètres variables dans lesquelles le matériau est optiquement inactif.Une couche de matrice polymère dans laquelle sont incorporées des boîtes quantiques colloïdales, déposée sur la couche de colorant, est utilisée pour sonder les modes de l'environnement électromagnétique. Un modèle basé sur la loi de Kirchhoff locale est utilisé pour simuler les données expérimentales.Dans le chapitre 5, nous étudions l'hybridation de deux colorants organiques spectralement différents avec un plasmon de surface en propagation. Contrairement à l'échantillon précédent, les deux espèces de colorants sont toutes deux en couplage fort avec le plasmon de surface. Les couches de colorants sont structurées de telle sorte que les deux espèces ne se chevauchent pas dans l'espace et qu'elles n'interagissent que par des modes de propagation. Tout d'abord, nous démontrons l'existence de modes hybridés dans l'échantillon par des mesures de réflectométrie. Ensuite, nous présentons des images spatiales-spectrales dans lesquelles la luminescence du système est étudiée lors de l'excitation sélective de la région peuplée par une seule espèce de colorant.
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tel-03964913 , version 1 (31-01-2023)

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  • HAL Id : tel-03964913 , version 1

Cite

Camilo Perez. Coupling between fluorescent emitters and surface plasmons in the weak and strong interaction regimes in spatially structured multilayer samples. Optics [physics.optics]. Université Paris sciences et lettres, 2022. English. ⟨NNT : 2022UPSLS015⟩. ⟨tel-03964913⟩
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