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Theses Year : 2013

Electrochemical Behaviour of Stainless Steel under Radiation and Exposed to Representative Chemistry in Pressurised Water Reactor Conditions

Comportement électrochimique d'un acier inoxydable sous rayonnement et en milieu représentatif des réacteurs à eau pressurisée (REPs).

Abstract

The dissertation focuses on the behaviour of stainless steel under irradiation and exposed to primary PWR conditions. The electrochemical potential of austenitic 316L stainless steel and the environmental parameters (hydrogen pressure, temperature, etc.,) have been measured continuously at high temperature (HT) and high pressure (HP) under irradiation, using a unique experimental HTHP working cell. Two sources of irradiation, proton and electron beams, have been employed in the study. A high similarity of electrochemical behaviour under both types of irradiations has been observed: (i) an oxidative potential response under irradiation (few tens of millivolts); (ii) an increase in the hydrogen pressure reduces the oxidative potential response; (iii) a synergetic effect of thermal ageing and fluence leading to a decrease of the oxidative response under irradiation. The observations of the oxide film showed that without irradiation, metallic nickel in the inner and outer oxide films has been observed under a high hydrogen pressure. Under irradiation, um scale cavities (pits) have been observed in the strongly electron irradiated oxide film formed on 316L stainless steel. These defects are induced by the effect of irradiation of the passive film and water radiolysis. It is also shown that water radiolysis influences the PWR water chemistry by making it become a stronger oxidant at the oxide/solution interface. As a result, the release of metallic cations is increased and a-Fe2O3 hematite has been observed on the irradiated outer oxide film where cavities were formed.
Cette thèse est dédiée à l'étude du comportement des aciers inoxydables sous irradiation exposés en condition primaire des réacteurs à eau pressurisée (REP). Le potentiel électrochimique de l'acier inoxydable austénitique 316L et les paramètres environnementaux comme la teneur en hydrogène, ont été mesurés de façon continue à haute température (HT) et haute pression (HT) grâce à un dispositif expérimental unique, la cellule HTHP. Deux sources d'irradiation ont été utilisées: les protons et les électrons. Le comportement électrochimique du 316L s'est avéré similaire dans les deux cas: (i) une augmentation du potentiel sous irradiation de l'ordre de la dizaine de millivolts ("réponse oxydative"); (ii) l'augmentation de la teneur en hydrogène diminue cette augmentation du potentiel sous irradiation; (iii) une synergie est observée entre le vieillissement à 300 C et la fluence qui conduit également à limiter la réponse oxydative sous irradiation. Les observations du film passif d'oxydes mettent en évidence la présence de nickel métallique dans l'ensemble des oxydes (interne et externe) en présence d'hydrogène, sans irradiation. Après les irradiations les plus fortes, des cavités (piqûres) sont observées en surface du 316L. Ces défauts sont attribués à l'effet de la radiolyse de l'eau et de l'irradiation de la couche passive. La radiolyse influence également l'évolution de la chimie du milieu primaire qui devient plus acide et plus oxydante. Il en résulte une augmentation du relâchement des cations métalliques et la présence d'hématite ( a-Fe2O3) sur le film d'oxyde externe de l'acier inoxydable lorsque les cavités (piqûres) sont formées.
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Dates and versions

pastel-00915575 , version 1 (09-12-2013)

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  • HAL Id : pastel-00915575 , version 1

Cite

Mi Wang. Electrochemical Behaviour of Stainless Steel under Radiation and Exposed to Representative Chemistry in Pressurised Water Reactor Conditions. Material chemistry. Ecole Polytechnique X, 2013. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨pastel-00915575⟩
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